洁净煤技术

作者：周安宁, 惠栋, 白状伟, 张致, 逯俊庆, 陈福欣, 赵伟, 刘向荣

关键词：低阶煤,热解,硫元素,氮元素,机器学习

低阶煤中硫、氮元素对其加工、转化和利用有重要影响，清晰认识煤中硫、氮元素的赋存形态、结构以及热转化过程的迁移与调变规律，不仅能减少其对环境的潜在危害，还有望实现将硫、氮元素定向转化为含硫氮元素的化学品或硫氮掺改性的新型碳材料的高值化目标。为此，系统归纳了低阶煤中硫、氮元素的赋存形态，分析了热解气氛、热解温度、催化剂等因素对煤热解产物中含硫、氮化合物的分布特征和迁移路径的影响规律，探讨了随机森林算法、LightGBM等机器学习方法在热解产物预测中的应用。低阶煤中硫元素以有机硫为主，氮元素以吡咯型氮、吡啶型氮、季氮和氧化吡啶氮4类有机氮为主。其中，在镜质组分中含硫、氮官能团分别主要是噻吩、硫醇、硫醚，吡啶、苯腈类；在惰质组分中含硫官能团的存在形态与镜质组相似，含氮官能团则以胺、吡咯类为主。提高热解温度，可促进硫、氮元素分解；升温速率越慢，越有利于有机硫的脱除；升温速率越快，越有利于氮元素向气态产物迁移。H2、水蒸气以及CO2气氛均有利于含硫、氮化合物的分解，其中H2和水蒸气通过提供氢自由基，以攻击杂环芳烃上的硫、氮原子，从而促进其分解；CO2气氛促进了C—S、C—C、C—N键断裂，加速气态含硫、含氮化合物的生成。钙基和铁基催化剂均具有固硫效果，同时能促进氮元素向气相氮转移。在热解过程中，无机硫分解为磁黄铁矿，并进一步与活性氢、CO反应生成H2S和COS等气相产物，未分解部分残留于半焦；有机硫的分解主要是通过C—S键的断裂，断裂后生成的含硫自由基与氢原子或其他供氢体反应，生成H2S和SO2等气相产物，其他含硫基团则相互聚合或与芳香环结合形成多环含硫芳烃，迁移至焦油和半焦中。热解气中氮元素来源于吡啶、喹啉等含氮杂环的开环反应，焦油中氮元素来源于吡啶类、吡咯类等杂环化合物的脱除与重组，而高稳定性的有机氮保留在半焦中。采用袋外估计方法对随机森林算法超参数进行优化，使得该模型对萘苯并噻吩的预测偏差低至0.11%；基于原煤物性参数构建的LightGBM模型，对形态硫的预测精度达到0.91，进一步引入Hyperopt进行超参数优化后，不仅计算耗时缩短60%，还将模型预测精度提升至0.96。综上，明晰低阶煤在热解过程中硫、氮的迁移转化特性与机理，采用机器学习方法构建多源特征参数输入的预测模型，对于煤中含硫和含氮结构单元的定向转化、高值利用和污染物减排技术发展具有重要理论和实际指导价值。

来源：2026年第1期

《洁净煤技术》期刊编辑部

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