国内刊号:11-3676/TD
国际刊号:1006-6772
发布日期:
作者:魏巍, 刘宝峰, 刘文强, 王书涛, 张祝平, 谭煜幺
关键词:双功能材料,乙烷氧化脱氢,酸浸渍,CO<sub>2</sub>捕集与利用,硅烷醇巢,六价铬,乙烯
由CO2吸附剂CaO结合乙烷氧化脱氢催化剂Cr/SBA−15组成的双功能材料(质量比1∶1)可实现CO2原位捕集与转化制乙烯。本研究针对双功能材料中催化剂活性不足的问题,采用酸浸法对Cr/SBA−15进行改性,系统探究了柠檬酸和硝酸处理对催化剂结构及性能的影响。实验通过等体积浸渍 法合成Cr负载量为3%的催化剂,酸浸条件为固液比1∶20,80 ℃搅拌4 h,经洗涤、干燥后与CaO机械混合制成双功能材料。紫外−可见光吸收光谱结果显示,酸浸会强化Cr在SBA−15负载表面的分散度。材料的微观表面形态进一步验证了Cr在载体上的均匀分布。X射线衍射结果表明,酸浸作用提高了催化剂表面Cr6+的占比,加强Cr3+在煅烧作用下的氧化过程。N2−吸脱附测试表明,酸浸增大了材料的比表面积和孔容。另外,固体核磁结果揭示了酸浸通过断裂Si—O键形成骨架空位,Cr通过硅烷醇巢的羟基锚定于载体。Cr在载体上的分散借助于硅烷醇巢的羟基的可用性,而酸浸作用能增多负载表面的硅烷醇巢基团。通过等温吸附催化实验发现,酸浸法显著提升了材料性能。实验结果表明,催化剂经柠檬酸和硝酸改性后,乙烯产率由26.13%分别提升至29.35%和33.49%,乙烷转化率由37.19%提升至47.17%。结合催化剂材料表征,可知性能的提升与材料特性的改变有关,催化剂表面Cr的价态、分散度和比表面积均对催化性能的提高起着重要作用。
来源:2025年第9期
《洁净煤技术》期刊编辑部