洁净煤技术

作者：李攀钰, 杨赫, 李扬, 靳立军, 胡浩权

关键词：煤直接液化,硫化氢,单质硫,硫迁移,正交实验

为探究硫在煤直接液化反应中的作用，基于L9(34)正交实验设计，考察初压、温度、H2S在H2S/H2混合气中体积分数、硫/铁（S/Fe）物质的量比等因素对上湾煤在铁基催化剂下直接液化的煤转化率、油产率、油中硫质量分数、氢耗率等的影响。结果表明：温度对油产率的影响最显著，从420~470 ℃油产率提高19.0%；H2S的加入可使氢耗率略有降低，油和气产率提高，但同时使油中硫质量分数增大；当H2S从0提高到1.0%时，氢耗率降低0.3%，油中硫质量分数从0提高至0.9%；S/Fe物质的量比在合适范围内可提升油产率，S/Fe物质的量比为0.8时油产率比S/Fe为1.6时高3.6%，比不加硫高7.2%。煤液化过程加入的单质硫大多迁移至四氢呋喃不溶物（即液化残渣，THFI），S/Fe物质的量比不为0时THFI中硫质量分数普遍高于2%。在正交实验基础上，进一步研究了纯氢气氛下不同S/Fe物质的量比、恒定S/Fe物质的量比下不同H2S体积分数的液化过程，从硫元素在油、沥青烯的分布情况，结合产物红外光谱表征、总自由基浓度测定，推测H2S、单质硫的作用机制及液化反应中硫的迁移规律。发现THFI总自由基浓度与油产率、氢耗率存在一定程度的关联，S/Fe物质的量比为1.2时油产率最高，与此相对应的THFI总自由基浓度存在极小值；H2S体积分数为0.25%时氢耗明显增大，对应的THFI、沥青烯总自由基浓度亦有明显变化。H2S易作用于油与沥青烯的前驱体，并促进重质组分向轻质组分的转化，单质硫过量时也能与沥青烯前驱体作用。在煤直接液化过程中，H2S、单质硫的共同点是促进气相供氢，而对沥青烯官能团结构影响不明显。

来源：2025年第3期

《洁净煤技术》期刊编辑部

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