洁净煤技术

作者：陈玉民, 卢钱程, 雷文涛, 岳文静, 张兵, 黄文捷, 赵永椿, 张军营

关键词：非热等离子体,CO2-CH4重整,发射光谱,反应机理,化学动力学模型,等离子体化学

非平衡等离子体重整CO2-CH4制合成气是实现2种温室气体资源化利用的新兴技术途径。综合采用发射光谱分析、反应动力学计算和连续质谱对常温常压介质阻挡放电（DBD）非热等离子体重整CO2-CH4反应途径进行探索。比功率SEI为52 J/cm3时，可得到CH4和CO2转化率最大分别为22.8%和9.4%。稳态气相产物连续质谱在线分析表明，C2H4为C2烃生成重要中间体，CH4比例越高C2烃生成量越大，且按C2H6<C2H4<C2H2顺序升高。发射光谱检测到·CH、·C2自由基和CO、CO+2特征谱线，·CH相对强度随比功率增加明显降低，CO+2相对强度变化较小。通过动力学计算分析C2和C3产物生成消耗途径，发现89.2% C2H6来自复合反应CH3+CH3(+M)C2H6(+M)，78.9% C2H4主要由CH4+CHC2H4+H和C2H3+H(+M)C2H4(+M)反应生成，61.1% C2H2受电子碰撞反应影响形成，C2产物形成遵循路径：CH4→C2H6→C2H4→C2H2。电子碰撞离解CO2反应e+CO2CO+O-是CO重要形成途径，而CH3+CH4C2H+5+H2反应和电子碰撞解离CH4是H2关键生成路径。研究表明，动力学模拟结合发射光谱可为合理揭示DBD重整CO2-CH4过程复杂反应机理提供有力工具。

来源：2022年第10期

《洁净煤技术》期刊编辑部

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