洁净煤技术

作者：盖希坤, 杨丹, 朱继成, 骆美宇, 马清祥, 邢闯, 吕鹏, 张良佺

关键词：CH4-CO2重整,分子筛,限域,积碳,烧结

CH4-CO2重整反应能实现CH4和CO2两种气体的利用，对控制温室效应、保护环境具有重要意义。开发低成本、高活性和高稳定性的重整催化剂是研究焦点。分别采用浸渍法和研磨-晶化法制备了负载型Ni/Q10(孔径10 nm的无定形SiO2)和嵌入型Ni@S1(Silicalite-1)催化剂，并用于CH4-CO2重整反应。采用XRD、BET、IR、H2-TPR、NH3-TPD、XRF、XPS、SEM、TEM和TG技术手段对催化剂结构进行了表征。研究发现，研磨-晶化法能有效调控Ni@S1催化剂中活性金属Ni的粒度和分散度，增强活性金属相与载体的相互作用。嵌入型结构能减少催化剂积碳，在700 ℃反应6 h后，5% Ni@S1催化剂的积碳量仅为5% Ni/Q10催化剂的46.83%。采用微型固定床连续反应对催化剂进行了活性评价（CH4/CO2/Ar=44.0/47.2/8.8、进料流速Fin=40 mL/min、反应温度T=700 ℃），发现反应6 h后，CH4在5% Ni@S1和5% Ni/Q10催化剂的瞬时转化率分别为72.82%和67.24%，与初始转化率相比分别降低了1.05%和7.99%；CO2瞬时转化率分别为79.06%和76.69%，与初始转化率相比分别降低了1.16%和4.54%。嵌入型Ni@S1催化剂在CH4-CO2重整反应中的活性和稳定性优于负载型Ni/Q10催化剂。

来源：2022年第05期

《洁净煤技术》期刊编辑部

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