洁净煤技术

作者：张晨航, 豆宝娟, 滕子豪, 吴亮锴, 郝庆兰, 宾峰

关键词：CH4催化燃烧,Cu-Ce催化剂,反应物分压,反应动力学,微观机理

我国每年通过乏风瓦斯排放大量CH4，造成严重的大气环境污染。催化燃烧法因其工作温度低、效率高，被认为是去除甲烷的有效途径之一。采用溶胶凝胶法制备了CuO-CeO2、CuO和CeO2三种催化剂，考察CH4在（1% CH4,78% N2和21% O2）气氛下的催化燃烧活性，并利用XRD、XPS、H2-TPR、O2-TPD等技术对催化剂的物理结构和表面性质进行表征。结果表明，Ce离子不但促进Cu物种在催化剂表面高度分散，并且其三价（Ce3+）和四价（Ce4+）之间转换提高了催化剂储放氧能力，有利于CuO-CeO2提高催化剂活性。通过催化剂活性评价，得出3种催化剂的活性顺序为CuO-CeO2>CuO>CeO2，再对活性最高的CuO-CeO2催化剂开展分压反应动力学研究，确定甲烷在不同氧气/甲烷分压比下的反应速率，表明吸附的CH4与吸附的O2发生反应，CH4在催化剂表面的氧化反应遵循L-H机理。基于原位红外光谱分析，提出了甲烷在CuO-CeO2催化剂上的微观反应机理：CH4吸附在CuO-CeO2表面，再与CuO-CeO2反应生成中间产物甲氧基物质（Cu-OCH3）和甲酸盐物质（Cu-OOCH），最后中间产物分解生成CO2和H2O，以达到完全氧化反应的目的。

来源：2022年第01期

《洁净煤技术》期刊编辑部

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